LibRar.Org.Ua — Бібліотека українських авторефератів

Загрузка...

Головна Хімічні науки → Реакції толуолу і його кисневмісних похідних з озоном в середовищі оцтової кислоти


НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ФІЗИКО - ОРГАНІЧНОЇ

ХІМІЇ І ВУГЛЕХІМІЇ

ім. Л.М. Литвиненка





ЛІТВІНОВА ІРИНА МИХАЙЛІВНА



УДК 541.127:542.943.




РЕАКЦІЇ ТОЛУОЛУ І ЙОГО КИСНЕВМІСНИХ

ПОХІДНИХ З ОЗОНОМ В СЕРЕДОВИЩІ ОЦТОВОЇ КИСЛОТИ



02.00.03 — "Органічна хімія"




АВТОРЕФЕРАТ


дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата хімічних наук






Донецьк – 2000



Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Рубіжанському філіалі Східноукраїнського національного університету Міністерства освіти і науки України

Науковий керівник

доктор хімічних наук, доцент

Галстян Генрі Аршавірович

Рубіжанський філіал Східноукраїнського

національного університету,

завідувач кафедри

технології органічних речовин


Офіційні опоненти:

доктор хімічних наук, старший науковий співробітник Кравченко Віктор Васильович, Інститут фізико-органічної хімії і вуглехімії ім. Л.М. Литвиненка НАН України, провідний науковий співробітник відділу хімії молекулярних комплексів;

кандидат хімічних наук Серебряков Ігор Маркович, Донецький національний університет, доцент кафедри органічної хімії



Провідна установа:

Харківський національний університет ім. В.Н. Каразіна Міністерства освіти і науки України (кафедра органічної хімії). м. Харків


Захист відбудеться " 27 " березня 2001 р. о 1400 годині на засіданні

спеціалізованої вченої ради Д 11.216.01 в Інституті фізико–органічної хімії і вуглехімії ім. Л.М. Литвиненка НАН України (83114, м. Донецьк, вул. Рози Люксембург, 70)

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту фізико–органічної хімії і вуглехімії ім. Л.М. Литвиненка НАН України (83114, м. Донецьк, вул. Рози Люксембург, 70)

Автореферат розісланий " 14 " лютого 2001 р.



Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Шендрик О.М.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ


Актуальність теми. Процеси оксидації алкілбензолів лежать в основі багатьох перспективних методів хімічної переробки вуглеводневої сировини. Як оксидатор найчастіше використовують молекулярний кисень. Незважаючи на явні переваги кисню перед іншими оксидаторами, його застосування стримується необхідністю проведення процесів при високих температурах і тиску, що обумовлено відносно низьким його оксидаційно-відновним потенціалом. Більш високий потенціал має озон — алотропна модифікація молекулярного кисню. Його здатність реагувати при помірних температурах практично з усіма класами органічних сполук створює передумови для успішного застосування його в органічному синтезі. Сьогодні озон використовується у виробництві азелаїнової кислоти, ваніліну і деяких гормональних препаратів, що, очевидно, є лише першим етапом, за яким наступить більш широке його застосування. Можливість використання реакції озону з алкілбензолами для отримання їх кисневмісних похідних до проведення цієї роботи не вивчалася. Окремі дослідження з цього питання присвячені, в основному, з'ясуванню реакційної здатності бензолу і його заміщених в реакціях з озоном. В більшості випадків ідентифіковано тільки продукти озонолітичної деструкції ароматичного кільця. Дослідження механізму та складу продуктів реакції озону з боковим ланцюгом, за рідким виключенням, не проводилися. Проте, сьогодні не викликає сумніву, що озон реагує з алкілбензолами як по ароматичному кільцю, так і по боковому ланцюгу. Однак, до постановки цієї роботи не було даних, які дозволяли б прогнозувати шляхи реакції та керувати селективністю процесу. В роботі знайдено рішення цих задач на прикладі оксидації озоном толуолу і його кисневмісних похідних в розчині оцтової кислоти.

Реакції озону з органічними сполуками займають важливе місце в органічній хімії. Разом з тим відчувається недостача робіт, присвячених вивченню хімізму процесу, виявленню типових хімічних закономірностей оксидації озоном різних класів органічних сполук, тобто таких робіт, на яких, в певній мірі, повинно базуватися практичне використання озону. В з'вязку з цим, дослідження реакцій озону з толуолом і його кисневмісними похідними з метою з'ясування загальних закономірностей і розробки теоретичних основ реакцій озону з алкілбензолами є актуальними і своєчасними.

Зв'язок роботи з науковими темами. Дисертаційна робота виконана в рамках комплексного плану науково-дослідних робіт Східноукраїнського національного університету згідно до держбюджетної тематики "Екологічно чисті технології з використанням озону" (шифр – ГН-1/1-95, номер держреєстрації – 0196U021037). В рамках цієї теми автором роботи проводились дослідження реакцій озону з толуолом і його кисневмісними похідними в середовищі оцтової кислоти.

Мета і задачі досліджень. З'ясування кінетики і механізму оксидації толуолу і його кисневмісних похідних озоном в рідкій фазі; встановлення механізму оксидаційно-відновного каталізу сполуками металів змінної валентності і металобромідними комплексами реакції оксидації толуолу озоном.

Поставлена мета була досягнута шляхом вирішення наступних задач:

  • комплексне дослідження кінетики і механізму реакції толуолу і його кисневмісних сполук з озоном в розчині оцтової кислоти;

  • вивчення кінетики і механізму основних стадій каталітичного циклу в реакції оксидації толуолу озоном;

  • дослідження ролі озону, металів змінної валентності, сполук брому в реакціях оксидації толуолу озоновмісними газами.

    Об'єкт дослідження – процес рідкофазної оксидації метилбензолів озоно-вмісними газами.

    Предмет дослідження – реакції оксидації толуолу і його кисневмісних сполук озоном в оцтовій кислоті.

    Методи дослідження – реакції оксидації толуолу і його кисневмісних по-хідних озоном в рідкій фазі проводили в реакторі типу "каталітична качка" в кінетичній області перебігу процесу. Дослідження кінетики і механізму каталізу реакції оксидації толуолу озоном здійснювали в термостатованому реакторі, обладнаному швидкохідною мішалкою, в умовах, які дозволяли працювати в кінетичній області. Аналіз вихідної сировини і продуктів реакції здійснювали методом газорідинної хроматографії, вміст пероксидів – йодометричним методом, концентрацію іонів кобальту контролювали спектрофотометрично.

    Наукова новизна. Вперше проведено комплексне вивчення кінетики і механізму реакції толуолу та його кисневмісних похідних з озоном в розчині оцтової кислоти. Встановлено, що в системі озон-толуол–оцтова кислота озон реагує як з ароматичним


  •